如今，新兴的自供电可穿戴传感设备因其在健康监测、人机交互和电子皮肤等方面的应用而引起了极大的关注。这方面更迫切的需求是开发新型多功能材料，用于电荷存储和多响应的一体集成，超级电容器和传感器，以实现持久的供电和难以察觉的传感。即使经过充分的探索，目前集成的超级电容器传感器电子器件由于在电化学耗尽过程中经历迭代变形，通常会遭受不可避免的损坏，例如裂纹、裂纹和穿孔等，导致严重的性能退化。这给自供电的可穿戴传感电子设备带来了挑战，例如，保持大变形和适应复杂表面，这进一步加速了探索具有非凡能量密度、灵活性和自修复能力的储能单元的迫切需求。到目前为止，尽管基于赝电容材料的电容器被认为对柔性存储单元最具吸引力，但[5]必要的自修复适用性和传感能力远远被掩盖。目前正在寻找具有非凡储能、灵活性和自我修复能力的通用原型。

水凝胶由于其柔软的特性，具有固有的优异柔韧性和自修复能力，在这方面似乎很有前景。其中一个值得注意的例子是聚乙烯醇（PVA），这是一种主要用于水凝胶构建的聚合物基质，用于产生有前景的柔性传感器和超级电容器，例如电子皮肤、自供电电子设备、柔性可穿戴传感器和皮肤顺应性生物系统，因为它们具有独特的特性，例如无毒性、亲水性、生物相容性，以及化学稳定性。PVA基柔性系统最重要的困境是相对较低的能量密度，因此引起了相当大的影响。刘等人提出了一种冷冻聚合策略，以合成具有极高能量密度（27.5Wh kg−1）的各向异性可拉伸PVA/PANI水凝胶。这已经与最先进的可拉伸超级电容器进行了比较，但PVA涂层的导电活性材料是相互隔离的，而不是参与导电路径的形成。这仍然导致了无法克服的缺点，无法进一步提高性能。随后，实验尝试指出，只有有限部分的导电电化学活性材料实际上对能量存储过程做出了贡献，从而降低了比电容和能量密度。例如，Zou等人制备了一种具有多种功能的PANI-PVA全水凝胶超级电容器，添加的PVA为整个装置带来了极大的灵活性，但严重降低了电化学性能（7.8 Wh kg−1）。因此，在导电PANI上的软介电PVA涂层似乎不可避免和由此产生的低能量密度对可穿戴自供电传感电子器件构成挑战这两个方面之间可能存在一个矛盾。

众所周知，一个带来新突破的理想原型应该受益于以下特性：i）PVA链与聚合的PANI膜纠缠在一起，并进一步充分紧密地包裹，以允许PVA@PANI水凝胶具有优异的电子传输导电性；ii）用于PVA@PANI必须保持水凝胶以最大限度地提高赝电容PANI的利用效率；iii）提供大量传输通道的多孔3D导电网配置将被构造用于不受阻碍的离子传输。事实上，人们已经付出了巨大的努力来克服所涉及的不可逾越的缺点，但PVA固有绝缘性中缓慢的电子传导仍然使“理想”的水凝胶原型悬而未决。到目前为止，还没有PVA@PANI水凝胶材料表现出“理想”特性，也没有一种策略显示出建立“理想”原型的潜力。因此，如何设计一个定义明确的PVA@PANI水凝胶材料具有同时的灵活性、多孔导电网结构、优异的导电性和高储能性能，对于下一代可穿戴自供电传感电子设备来说仍然很有前景，但相当具有挑战性。

本文亮点

1.本工作通过苯胺/DMSO乳液模板原位冷冻聚合策略合成了一种完全柔性且可全方位治疗的动态交联全水凝胶PVA@PANI。

2. 制造的柔性PVA@PANI片状电极表现出前所未有的比电容（936.8 F g−1），组装的对称柔性全固态超级电容器提供了40.98 Wh kg−1的非凡能量密度，超过了之前报道的最高可拉伸值PVA@PANI基于水凝胶的超级电容器。

3. 这种柔性超级电容器电极能够实时精确监测人类的全方位活动，并实现快速反应和出色的自我恢复。

 来源：传感器专家网